中国环境科学杂志

中国环境科学杂志2025年第7期

• 典型工业城市O3污染成因及控制策略

  蒋凯, 侯晓松, 程水源

  以典型工业城市邢台市为对象,基于2018~2022年的空气质量监测数据和气象数据,分析了O3的污染特征.通过地理探测器方法,研究了气象因素与前体物对O3污染的单独及联合影响.利用空气质量模型评估了O3生成的敏感性,并采用EKMA曲线确定不同控制区的最佳减排比例.研究表明,邢台市月均浓度呈倒V型,在6月出现O3浓度高峰期,1月和12月出现O3浓度低值,变化幅度为37.16~199.28μg/m3,不同季节O3小时浓度及变化幅度大小均为夏季＞春季＞秋季＞冬季.各驱动因素对地面O3浓度影响存在显著的季节差异.在年度时间尺度上,气象因素对O3污染的影响高于前体物.温度和太阳辐射是O3浓度上升的主要正向驱动因素,而湿度和降水是主要的负向驱动因素.春夏季节,CO和NO2为正向驱动,秋冬季则相反.邢台市中心城区及周边部分区县,以及清河县和临西县被确定为VOCs控制区,西北部和中东部区县则为VOCs和NOx协同控制区,VOCs与NOx的最佳减排分别为1.5:1和1:1.

• 人为源减排对长三角臭氧生成敏感性的影响

  滕永跃, 金素雅, 郑佳乐, 张佩, 叶浩然, 安静宇, 田俊杰, 黄成, 姜建惠

  对基于空气质量模型CAMx的臭氧(O3)生成敏感性判断指标(PH2O2/PHNO3)进行优化,研究长三角地区O3浓度以及O3生成敏感性的时空格局;选择减排政策的关键时间节点2013、2017、2020和2030年,模拟并预测了不同排放情景下的O3浓度以及O3生成敏感性的变化.结果表明,长三角地区O3浓度分布呈现北高南低的空间分布特征;O3生成敏感性以安庆-南京-苏州-嘉兴为分界线,分界线以北地区以VOCs限制区为主,占据长三角总面积的43.3%,分界线以南为NOx限制区为主,占总面积的45.3%,其余为过渡区域.在气象条件不变的前提下,随着前体物排放的持续降低,长三角地区日最大8h O3平均浓度(MDA8)有所下降,并且区域敏感性逐渐向NOx限制区转变.在2030年碳达峰情景下,长三角地区平均O3浓度降低但上海等局部地区O3出现上升;O3生成机制持续向NOx限制转变,NOx限制区面积占比较2013年增长了30.2%,仅长江沿岸部分城市及交通要道仍保持VOCs限制.在排除气候变化因素影响的前提下,当前减排政策能够降低长三角地区O3平均MDA8浓度,但处于VOCs限制主导的城市地区仍需要重视NOx和VOCs的协同减排,避免局部地区出现O3反升.

• 河南省区域背景O3浓度特征与驱动因素

  罗乐, 董张森, 徐起翔, 王克, 苏方成, 张瑞芹

  基于CMAQ模型计算的FNR指标评估了河南省臭氧(O3)生成敏感性区域,并利用该指标对河南省进行敏感性区域划分.结合2015~2022年河南省国控站监测数据.采用Temp法、Night法､5th法以及CMAQ-Night法,评估了各分区冷暖季O3区域背景浓度及其演变趋势.结果表明:豫北和豫东以VOCs限制为主,豫西和豫南以NOx限制为主,同时豫北和豫东大部分地区的边界层比对流层更偏向VOCs限制,且呈现VOCs限制向过渡区转变,过渡区向NOx限制转变的趋势.Temp法、Night法和5th法在暖季估算结果为96.0,103.2,88.4μg/m3,占O3-8h的64.9%、69.7%和59.9%;冷季估算结果分别为56.0,73.6,40μg/m3,Temp法和5th法占O3-8h的88.4%和63.2%,Night法估算值高于O3-8h,冷季NO滴定效应影响明显,冷季O3浓度逐年上升可能是NOx排放下降造成NO滴定效应的减弱.CMAQ-Night法显示6月背景O3在全省范围内的变化为73.1~151.4μg/m3,占O3-8h的60(豫北)~98%(豫西),平均值为103.3μg/m3(占比71.6%),豫北VOCs限制区的O3污染由背景浓度与本地生成双重驱动,而豫西山地丘陵地区以背景贡献为主.全省2015~2017年O3的上升主要由本地生成驱动(占比57%),2017~2020年下降则主要归因于背景O3的减少(占比58%),需要更加有效的限制措施降低人为排放的影响.

• 保定市不同天气型下PM2.5和O3复合污染防治策略

  付兴宇, 程水源, 王传达

  针对PM2.5和O3典型复合污染城市保定,利用PCT客观天气分型方法对秋冬季和春夏季京津冀地区的海平面气压场及10m风场进行天气分型,并通过后向轨迹(PSCF、CWT)及气象-空气质量模式(WRF-CAMx)对污染天气型下的PM2.5与O3进行来源解析,研究其贡献比例和传输路径,探究保定市重污染天气应对及不同天气型下复合污染防治策略.结果显示,保定市2019~2022年PM2.5年平均浓度呈下降趋势,下降幅度为26.9%,O3呈波动趋势,下降幅度仅为2.2%;月平均浓度呈现明显的季节性特点.秋冬季京津冀地区以高压场型为主,其中T5(东部高压后部,11.6%)、T6(鞍型场,11.6%)和T9(均压场,5.2%)是容易导致保定市PM2.5污染的污染天气型;春夏季以低压场为主,易导致保定市O3污染的天气类型为S3(均压场,12.9%)和S7(西北部低压后部,16.8%);在PM2.5污染天气型下,保定市的PM2.5来源贡献均以本地排放为主.T5(东部高压后部)中保定市的PM2.5其他贡献区域主要以邯郸、石家庄等西南路径为主;T6(鞍型场)中其他贡献区域主要以山西省和石家庄等西南路径为主;T9(均压场)中其他贡献区域主要以山西省及内蒙古地区等西北路径为主.在O3污染天气型下,保定市的O3本地贡献最高.在S3(均压场)下,其他地区贡献以保定周边城市传输影响为主;而S7(西北部低压后部)中其他地区贡献主要以河南省、邯郸、山西省、石家庄等西南路径输送为主.

• CMA-GFS驱动长三角主要大气污染物数值预报

  周广强, 许建明, 殷长秦, 毛卓成, 余钟奇, 瞿元昊

  为强化区域大气环境数值预报的自主可控和对空气质量预报预警业务的支撑能力,基于华东区域大气环境数值预报系统研制了CMA-GFS驱动数值预报系统,分析了2023年7月4日~2024年7月3日长三角地区主要大气污染物的预报效果及其与NCEP-GFS和ECMWF驱动预报效果的差异.结果显示,CMA-GFS驱动预报对主要污染物具有良好的预报效果,相关系数一般超过0.7、均方根误差约为观测均值的30%~70%,不同时效的预报能力接近;不同污染物的预报效果之间存在性能差异和空间不同,北部优于南部,PM2.5和O3预报效果较好,PM10系统性低报而其他要素不同程度高报.CMA-GFS驱动的预报效果略优于ECMWF驱动而与NCEP-GFS驱动相当,但相互之间的差异一般不超过5%.评估结果证实了CMA-GFS应用于长三角地区空气质量数值预报的适用性,但不同表现的预报偏差表明还需要开展针对性的数值预报技术改进和应用方法研究.

• 深圳市春夏BVOCs浓度变化、来源及影响因素

  孙溢华, 皇甫宜博, 袁斌, 何贤俊, 张春生, 刘爱明, 杨红龙, 邵敏

  为研究城市地区天然源挥发性有机物(BVOCs)的浓度变化、来源特征及与相关环境因素的关系,于2024年春夏季节在深圳市气象梯度塔,应用质子转移反应飞行时间质谱仪(PTR-ToF-MS)对100m处BVOCs浓度开展了测量.结果显示,观测期间异戊二烯、甲基乙烯基酮＋甲基丙烯醛(MVK+MACR)和单萜烯的浓度分别为(0.24±0.29)×10-9、(0.20±0.22)×10-9和(0.11±0.14)×10-9.由于环境条件差异以及向上空传输过程的氧化消耗,异戊二烯的浓度低于文献报导中的北京春夏季节观测到的地面浓度.时间特征上,BVOCs浓度高值出现在温度和光照最高的中午;空间特征上,BVOCs浓度高值出现在风向为植被旺盛的南向.结合产物浓度计算获得的初始异戊二烯浓度远远高于异戊二烯的观测浓度,表明观测气团的老化程度较高.基于示踪物的来源解析结果显示人为源对单萜烯浓度的平均贡献仅为9.9%,但在夜间其贡献可达21.7%.温度是影响BVOCs浓度的重要环境因素,研究发现相比于异戊二烯观测浓度,初始异戊二烯浓度与温度拟合的经验系数与MVK+MACR的更加一致,表明初始异戊二烯能够更好的代表植物排放时对温度的依赖.

• 边界层大气中甲酸的垂直分布及来源特征

  乌日娜, 宋鑫, 郑燊, 张春生, 刘爱明, 杨红龙, 张潇潇, 刘思利, 周俊, 吴艳峰, 郝怡忻, 李小兵, 袁斌, 邵敏

  为探究边界层大气中甲酸的垂直分布与来源特征,于2021年秋季在深圳石岩气象梯度塔,基于碘离子源化学电离质谱技术和管路引流技术,开展了自地表至335m之间6个高度上甲酸及相关污染物的在线测量.结果显示,观测期间地面高度大气中的平均甲酸浓度为0.7×10-9,低于国内外其他城市和地区已有报道的浓度水平.在垂直尺度上,随高度增加,甲酸浓度在日间和夜间均呈现出先升高后下降的分布特征,在120m高度上出现峰值,并且该峰值在日间更加突出.进一步通过与臭氧、NOx、PM2.5等污染物的相关分析结果表明,观测点位大气中甲酸来源受一次排放和二次生成的综合影响,并且甲酸的主要来源存在垂直分布变化:120m高度以下受机动车尾气直接排放贡献更加显著,而120m及以上高度则主要由光化学反应二次生成贡献.

• 基于WRF-STILT模式的长三角大气CO2排放反演

  杨樱, 马心怡, 黄文晶, 胡诚, 胡凝, 张弥, 曹畅, 柳艺博, 肖薇

  准确估算区域尺度特别是大城市群的CO2排放对温室气体减排工作至关重要,利用WRF-STILT模式结合三种先验人为CO2排放清单(EDGAR v6.0、EDGAR v6.0与GCG v1.0相结合的改进清单、ODIAC清单)模拟2018年冬季长三角地区大气CO2浓度,并以安徽全椒70m高塔的大气CO2浓度观测数据作为参考值,通过比例因子贝叶斯反演的方法对模拟结果进行优化,实现了长三角区域人为CO2排放通量的估算.结果表明:WRF-STILT模式模拟的CO2浓度能够较好地显示长三角的CO2排放特征.冬季,改进清单模拟的CO2浓度值较仅使用EDGAR v6.0模拟的CO2浓度值更接近于观测值;基于EDGAR清单和改进清单估算的后验CO2排放通量分别为(0.199±0.005)和(0.200±0.007) mg/(m2·s),相较于这两个清单的先验CO2排放通量,后验排放通量分别下降了0.02和0.01mg/(m2·s),比例因子贝叶斯反演法对基于EDGAR清单先验排放的优化幅度较大,用改进清单计算长三角CO2排放总量时电力与工业排放是不确定性的最大来源;夜晚边界层高度较低,模型在模拟时将边界层外的排放计算进来导致模拟值的高估.在未来进行模拟时首先应确保WRF模型模拟的夜晚小时边界层高度是准确的,其次排放清单产品在制作过程中还应考虑垂直方向上不同排放源的高度信息.

• 杭州市高温热浪时期大气CO2浓度变化特征及解析

  杨钟昊, 肖薇, 朱梦晶, 胡诚, 胡凝, 杨樱, 黄文晶, 单萌, 李旭辉

  为明晰高温热浪时期城市大气CO2浓度的变化特征及原因,基于WRF-STILT大气传输模型、EDGAR人为源排放清单和高精度激光光谱分析仪的观测数据结合贝叶斯优化反演算法对长三角典型城市——杭州大气CO2进行研究.结果表明,高温热浪对大气CO2浓度产生显著影响:高温热浪期间的日间大气CO2浓度低于非高温热浪时期,而夜间的CO2浓度高于非高温热浪时期;观测站点的空间代表性和CO2排放变化是影响杭州市大气CO2浓度的主要原因;高温热浪使得大气CO2浓度观测站点空间代表性产生显著差异:高温热浪使得局地排放占80.5%,而非高温热浪时期仅占51.6%,高温热浪时期空间代表范围较小;高温热浪时期不同人为源部门的CO2排放表现出显著差异:制造业部门,能源部门和炼油转化部门CO2排放水平在高温热浪时提高,运输部门在高温热浪期间的CO2排放水平则有所降低.

• 卫星XCO2产品覆盖度及时空变化比较

  闫琛, 佘璐, 黄涛, 马大为, 武丹, 冯自贤, 赵红红

  系统分析了OCO-3、OCO-2以及GOSAT卫星的大气CO2柱浓度(XCO2)二级产品在中国的时空覆盖度及分布规律,并进行了综合比较.结果表明:OCO-3、OCO-2及GOSAT的二级XCO2产品在中国的年均空间覆盖度分别为43.38%,21.19%,0.40%,月均覆盖度分别为4.77%,2.43%,0.16%,且OCO-3月均覆盖度呈现显著的奇数月低,偶数月高的特点,奇数月覆盖度为2.23%,偶数月则高达7.31%;3个卫星产品的覆盖度呈现显著的空间分布差异,OCO-2和OCO-3在华南和华中地区的覆盖度显著低于东北,西北和华北地区,GOSAT在研究区的观测极为稀疏,主要集中在东部地区,OCO-3在省会,工业城市等区域形成20余个热点观测区域,表现出显著高的覆盖度和观测频次;2019~2022年间,3个卫星产品的年均XCO2呈现一致的增加趋势,但年增量显著下降,3个产品都表现出春冬季XCO2显著高于夏秋季的季节性规律;XCO2年均值呈现东部高于西部,南部高于北部的空间分布特征,但不同卫星得到的XCO2极值子区域不同,且同一子区域不同产品的XCO2值也表现出显著差异.

• 典型城市大气中关键环境因素对苯氧化生成甲酸的贡献

  唐嘉雪, 黄德新, 王赛男

  利用中国环境监测总站发布的臭氧8h滑动均值的24h最大值数据,以及基于太阳天顶角计算得到的二氧化氮光解速率系数J(NO2),分析了北京、上海、广州、西安和成都5个典型城市在2014~2023年间臭氧浓度和J(NO2)的变化特征,结合苯大气氧化生成甲酸过程中的微观反应速率和产物分布信息,模拟估算了O3和J(NO2)两个关键环境因素对该过程的影响.结果表明:(1)不同城市不同季节苯生成甲酸的产率均与臭氧浓度变化趋势一致,且相关性较好,相关系数高达0.96;(2)北京、上海、西安和成都甲酸的产率与J(NO2)的变化趋势相对一致,相关系数处于0.80~0.94之间,而广州仅在个别年份呈现一致的变化趋势,相关系数仅为0.27;(3)各个城市甲酸的总体产量呈现明显季节变化规律,冬季甲酸产量都明显低于其他季节,北京、西安和成都甲酸产量峰值均出现在夏季且年际变化不明显,上海市甲酸产量峰值在春夏季交替出现,而广州市甲酸产量峰值则大多出现在秋季.

• 两种大气扩散模型在核电厂址小尺度扩散建模中的对比

  王朝阳, 董信文, 杨力, 徐宇涵, 方晟, 李新鹏, 陈义学

  对Micro-SWIFT SPRAY (MSS)模型与GPU加速的QES模型(GPU-QES)在复杂核电厂址环境中的小尺度大气扩散性能进行了对比.基于三门核电风洞实验数据,使用两种模型模拟了两种典型风向扩散场景,对比了风场和浓度场预测结果,包括地面水平风场与浓度场以及垂直风速剖面和浓度剖面.结果表明,GPU-QES在风速预测方面优于MSS,特别是在建筑中间区域,风速低估幅度减少了约53%.此外,GPU-QES生成三维风场的速度是MSS的450倍,能够在4s内生成覆盖9km2区域,包含3500万个网格点的风场数据.在羽流扩散预测中,两种模型均能有效再现高浓度区域,而在低浓度区域,GPU-QES模型的模拟值与真实值的一致性更高.统计分析显示,两种模型均满足了国际可接受模型指标,但GPU-QES在大多数指标上表现出更高的模拟精度,特别是在建筑地面区域,其模拟值在测量值2倍线以内的比例(FAC2)比MSS高出4.5%.此外,由于MSS与GPU-QES在建筑后方扩散行为的差异,将两模型结果取平均后,模拟精度得到了提高(FAC2达到71.8%).另一方面,由于浓度计算方式不同,GPU-QES生成羽流速度比MSS快约48倍.因此,在需要快速且精准预测的核应急响应场景中,GPU-QES相较于MSS显示出更明显的优势.

• 工业生物质锅炉烟尘化学组分与棕碳吸光特性

  肖明宇, 邹长伟, 黄虹, 高燕, 涂翔, 邓威, 喻成龙

  以6台工业生物质锅炉为例,采集锅炉烟尘,探讨烟尘中化学组分的分布与棕碳吸光特性.研究发现,工业生物质锅炉烟尘中有机碳(OC)和元素碳(EC)质量占比分别为1.96%、0.78%,水溶性无机离子质量占比为46.3%;不同锅炉的烟尘化学组分差异显著,受锅炉燃料、吨位、除尘方式等综合影响;经布袋除尘后OC/EC比值(10.8)显著高于旋风除尘(2.27);碳组分以OC2、OC3、OC4和EC1为主,Char-EC/Soot-EC比值变化范围大(0.25~86.0),平均为18.7;水溶性无机离子组分以K+、Cl-、Na+、SO42-、Ca2+为主(占总水溶性离子的81.0%~93.6%);WSOC、MSOC两种棕碳(BrC)的光谱依赖性(AAE)与锅炉燃料、吨位及除尘方式关联不大,质量吸收效率(MAE365)与OC/EC比值密切相关,工业生物质锅炉烟尘棕碳光吸收能力与燃烧条件相关.工业生物质锅炉烟尘的MAEWSOC是生物质炉灶的4~5倍,是开放式生物质燃烧的5~9倍.研究揭示工业生物质锅炉烟尘中棕碳的吸光特性及其与燃烧条件的关联性.

• 碳基材料对厌氧氨氧化菌胞外电子传递的影响

  韩双, 高梦娇, 傅慧敏, 陈猷鹏

  本文综述了厌氧氨氧化体系中的胞外电子传递方式及强化手段,将碳基材料对厌氧氨氧化菌胞外电子传递的影响机制归纳为3个方面:碳基材料的导电性、碳基材料表面官能团的作用以及富集微生物与胞外聚合物的交互作用.研究表明,生物炭、活性炭、碳纳米材料和铁碳复合材料能够通过介导胞外电子传递而影响厌氧氨氧化过程.碳基材料主要通过缩短反应器启动时间、提高脱氮性能和减轻污染物抑制影响厌氧氨氧化,不仅能有效富集微生物,还能促进颗粒污泥稳定性增强,具有应用于厌氧氨氧化领域的潜力.未来的研究可关注碳基材料的改性,进一步提升碳基材料的可持续运用能力.

• 短时曝气对反硝化除磷中亚硝酸盐积累的影响

  李冬, 吕恒康, 蔡奕锋, 郭可欢, 张杰

  为精确控制反硝化过程中NO3--N只被还原为NO2--N,而不进一步还原为N2,通过短时曝气来提高反硝化聚磷菌(DPAOs)的亚硝酸盐积累率(NTR).结果表明,增加曝气后,反应器的除磷效果有所提升(从84.62%上升至88.34%).当曝气时间分别为5,10和15min时,NTR分别为36.09%,89.14%和91.86%,但当曝气时间延长至20min,出水硝酸盐浓度升高(10.11mg/L).随着曝气时间的增加,缺氧前电子供体(PHBs)含量逐渐减少,这是亚硝酸盐积累的主要原因.此外,曝气还导致DPAOs菌属的丰度上升,而内源反硝化菌(DGAOs)菌属的丰度则有所下降.基于PDPR的成果,讨论了N-PDPR-Anammox工艺在实际工程中应用的可行性.

• 静态产氧光颗粒的快速形成过程及自凝聚机理

  安宇晨, 张冰, 樊佳炜, 时文歆

  为强化静态产氧光颗粒(HSP)的快速稳定形成,通过在HSP培养初期接种颤藻Oscillatoria sp.(一种典型丝状蓝藻)得出了一种强化HSP快速高效造粒的新方法;研究HSP的形成过程、形态特征、胞外聚合物(EPS)分泌、表面热力学特性以及微生物群落结构,分析该丝状蓝藻强化HSP造粒机理.研究表明,添加颤藻培养组的污泥生物量(2.17g/L)大于未添加颤藻培养组(2.03g/L),且颗粒表面形态更加光滑.在第30d,添加颤藻培养组中PN/PS为2.01,高于未添加颤藻培养组(1.45),表明污泥表面疏水性得到提高.此外,表面热力学分析结果表明接种颤藻培养组具有更强的界面自由能,其势能能垒(2616.75kT)低于未接种颤藻培养组(5037.85kT).经颤藻强化后,HSP中的EPS产生菌得到富集,与EPS分泌相关的功能酶相对丰度提高了8%~156%.在HSP培养初期接种丝状蓝藻(颤藻)促进了污泥中微生物与藻类附着生长与相互聚集,有效强化了HSP的快速稳定形成.

• 厌氧氨氧化细菌的混合营养代谢机制研究进展

  张慕琦, 王乙橙, 晏鹏, 陈猷鹏

  本文综述了厌氧氨氧化细菌(AnAOB)混合营养代谢机制的研究进展,并展望了未来研究方向和工程意义.研究表明,AnAOB的混合营养代谢受C/N比、有机物浓度和种类等因素影响.然而,不同AnAOB菌种代谢小分子有机物(如乙酸盐、丙酸盐等)的代谢速率和微观机制分析尚不清晰.近年来,先进的13C同位素标记技术(DNA-SIP)和单细胞技术为深入揭示AnAOB吸收和代谢小分子有机物的途径提供了新手段.多组学联合分析显示,AnAOB通过还原性乙酰辅酶A途径固定无机碳,并具备利用异化硝酸盐还原为铵(DNRA)、甲酸盐代谢、乙酸盐代谢、丙酸盐代谢及三羧酸循环等多条小分子有机物代谢途径,但具体机制仍存在争议.未来研究可以聚焦于AnAOB混合营养代谢过程中的电子转移机制、内源有机物利用策略及小分子有机物同化能力,以优化AnAOB的富集与脱氮性能,拓展其在复杂污水处理中的应用潜力.

• 厌氧铁氨氧化功能微生物的驯化与AQDS强化作用

  朱丹阳, 刁思圆, 宫徽, 戴晓虎

  利用厌氧消化污泥,通过添加含氨氮和Fe (III)的配水富集厌氧铁氨氧化(Feammox)功能微生物,并评估其长期脱氮性能.结果表明,第66d出现Feammox活性,并在后续批次中保持稳定;Feammox潜在功能菌Geobacter和Anaeromyxobacter的相对丰度分别增加了457倍和11.6倍.宏基因组分析显示,3条与亚硝氮转化相关的途径功能基因总相对丰度显著提升,包括氨氮氧化为亚硝氮(amo、hao),亚硝氮反硝化为氮气(nirSK、norB、nosCZ)和亚硝氮还原为铵(nirABD、nrfAH).添加电子穿梭体蒽醌-2,6-二磺酸(AQDS)后可促进细胞外电子转移,氨氮去除率提高了17.8%.

• 镧改性碳纤维对水体中磷的吸附性能

  陈安童, 张鹏, 夏江楠, 杨瑾晟, 赵浩, 赵贤广

  利用镧浸渍法处理活性碳纤维制备出了新型高效磷酸根吸附剂(CF-La).并进行了吸附等温线、吸附动力学、单因素实验、实际水样试验.吸附等温线实验表明其吸附过程更符合Langmuir模型,吸附属于单层吸附,在333K时吸附容量最大为5.78mg/g,20℃吸附容量为5.31mg/g;动力学实验表明CF-La吸附过程符合二级动力学模型,包含物理、化学吸附;pH和竞争离子实验表明,CF-La在中性环境下吸附效果最佳且不受干扰离子影响,5种阴离子对CF-La的影响顺序为:S2-＞SO42-＞CO32-＞Cl-≈NO3-;通过5次吸附-解吸循环实验进行可回收性评价,结果表明CF-La对磷酸根的吸附率和脱附率均保持在80%以上;通过SEM、BET对改性前后材料进行表征,表明镧已成功负载在材料表面;XPS、FTIR对吸附前后材料进行吸附机理分析,表明合成材料具有介孔结构且表面存在两种不同价态的镧有利于提高吸附效果.通过实际水样试验,验证了CF-La对安徽巢湖水体中无机磷、有机磷均体现出优异的吸附性能,吸附10h后夏季和冬季的巢湖水样均可降低至蓝藻水华发生阈值内.

• 沙蒿绿色合成nZVI改性生物炭去除水中Cr(Ⅵ)

  刁静茹, 祝海玲, 沈博峰, 赵梦婷, 周艳姿, 马锋锋, 蒋煜峰

  利用沙蒿和玉米秸秆废弃物,通过沙蒿提取液绿色还原得到纳米零价铁(nZVI)并负载在玉米秸秆生物炭上,得到复合材料CBC-nZVI,用以去除水中的Cr (Ⅵ).考察了吸附动力学和热力学特征,以及pH值、投加量和共存离子对CBC-nZVI去除Cr (Ⅵ)的影响;利用SEM、FTIR、XRD和XPS对材料进行表征,探究复合材料的除Cr (Ⅵ)机制.结果表明:CBC-nZVI对Cr (Ⅵ)的吸附动力学数据最适合用Elovich方程描述,颗粒内扩散为主要控速步骤;吸附等温线符合Freundlich模型,吸附为自发的吸热熵增过程.CBC-nZVI对Cr (Ⅵ)的去除率随反应温度、材料投加量和溶液酸度的升高而增大,在适宜条件(温度为298K、pH值为2、投加量1.0g/L)下对Cr (Ⅵ)(30mg/L)的去除率达100%;溶液中共存阳离子或阴离子均会不同程度地抑制吸附剂对Cr (Ⅵ)的去除,影响顺序分别为Cd2+＞Mg2+＞Ca2+＞Cu2+,CO32-＞Cl-＞NO3-＞SO42-.CBC-nZVI与Cr (Ⅵ)的反应机制主要包括静电吸附、化学还原、官能团吸附和沉淀吸附等过程.nZVI将吸附在材料上的Cr (Ⅵ)还原为Cr (Ⅲ),再通过表面官能团络合和形成Cr (Ⅲ)-Fe (Ⅲ)共沉淀的方式将其去除.负载后nZVI与CBC在复合材料去除Cr (Ⅵ)的过程中表现出协同作用.

• 聚多巴胺修饰矸石基沸石净化含镉污水性能与机制

  周育智, 龙林丽, 胡翩, 孙晶玉, 牛经纬, 陈敏, 王文硕, 陈孝杨

  针对传统沸石合成成本高且表面缺乏特异性吸附位点的问题,以煤矸石为研究对象,多巴胺为聚合单体,采用水热法-表面自聚合反应制备了聚多巴胺改性矸石基沸石(Zeolite@PDA)用于水中镉的高效吸附去除,通过静态吸附实验研究了改性前后沸石的吸附性能,运用SEM-EDS和XPS表征手段揭示了其对水中Cd (Ⅱ)的吸附机制.结果表明,聚多巴胺涂层显著提高了煤矸石基沸石对Cd (Ⅱ)的吸附能力.Zeolite@PDA吸附Cd (Ⅱ)的过程更符合Langmuir吸附等温模型和准二级动力学模型,说明吸附过程是单层的化学吸附,且理论上最大吸附量可达130.89mg/g,约为矸石基沸石的2倍(qmax=66.49mg/g).热力学研究表明Zeolite@PDA吸附Cd (Ⅱ)是自发,吸热且固液界面紊乱度增加的过程.SEM-EDS和XPS表征显示,Zeolite@PDA对Cd (Ⅱ)的去除机理包括沸石中Na+与Cd (Ⅱ)的离子交换反应和聚多巴胺涂层官能团与Cd (Ⅱ)的表面络合作用.

• 表面复合光催化膜的制备及去除污染物性能

  刘婷婷, 白建, 张渝暄

  针对粉末光催化剂回收困难和超滤膜污染问题,提出基于铸膜液凝胶特性在凝胶相薄膜表面固定光催化剂经浸没沉淀相转化过程制备高稳定性表面复合光催化膜的新型制膜策略,研究催化剂参与相转化过程对分离膜结构和性能影响.结果表明,随催化剂负载量增加,表面复合光催化膜小孔结构被催化剂占据形成完整的光催化功能层,增强了分离膜对紫外-可见光吸收能力,提高了亲水性和纯水通量.在催化剂负载量为1.2mg/cm2最佳条件下获得的表面复合光催化膜纯水通量高达628L/(m2·h),对氟伐他汀和TOC去除率分别为92.76%和41.53%.与PVDF膜相比,其污染物去除性能和渗透性能明显增强且具有良好的稳定性.由于光催化功能层将吸附在膜面或膜孔内的污染物降解,表面复合光催化膜具备优异的抗污染性能.该策略在提高催化剂固定化程度的同时保证了催化剂对光源的高效利用并实现了膜结构与性能调控,为光催化和膜分离技术的优势结合提供参考.

• 负载型Pd-Rh催化剂催化4-氟苯酚加氢脱氟降解

  刘苏静, 马贵营, 殷瑞宁, 李昕蓓, 公绪涛, 刘莺, 马宣宣, 夏传海

  采用浸渍法制备了负载型Pd-Rh双金属催化剂,并以4-氟苯酚(4-FP)为模型化合物,研究了活性组分Pd-Rh含量、载体等对Pd-Rh双金属催化剂催化4-FP加氢脱氟的影响.结果表明,Rh的存在显著提升催化剂对4-FP加氢脱氟的催化活性,且2% Pd-1% Rh/AC对4-FP的加氢脱氟表现出较好的催化活性,其催化4-FP在90min时的加氢脱氟转化率为95.62%.碳载体类型对Pd-Rh双金属催化剂的催化活性有着重要影响,炭黑(CB)作为载体时2% Pd-1% Rh/CB表现出最高的催化活性,2% Pd-1% Rh/CB催化下4-FP在80min内即可完全加氢脱氟.催化剂表征(BET、ICP-MS、RS、TEM和XPS)表明,这可能与CB载体的表面缺陷有关,载体表面缺陷越多,催化剂的催化活性越高;而且当Pd更多地以Pd0形式存在时,被Pd0吸附并活化产生的活性H*越多,越有利于4-FP的加氢脱氟降解,因而2% Pd-1% Rh/CB对4-FP的加氢脱氟表现出最高的催化活性.

• 成型钴基小球催化剂活化过一硫酸盐去除水中含羰基VOCs

  刘帅, 王亚囡, 袁航, 张海洋, 李贞, 焦燕麟, 王健, 于广飞, 代琴, 汪黎东

  本研究通过离子交换和成型工艺(干燥、粘结、滚压和煅烧)成功制备了球形钴基催化剂(Co-BC),其中以ZSM-5分子筛为载体,Co (NO3)2为活性组分.该催化剂具有超低钴含量(0.94wt.%).通过能量色散谱仪(EDS)、X射线衍射仪(XRD)、电感耦合等离子体发射光谱(ICP)和X射线光电子能谱仪(XPS)表征证实Co-BC可高效活化PMS降解液相丙酮(羰基挥发性有机化合物(CVOCs)模型污染物).在丙酮初始浓度为5×10-6(pH=7)、PMS为7.5mmol/L、催化剂为10g/L条件下,2h内丙酮去除率达100%(伪一级动力学常数为0.077min−1).淬灭实验和ESR分析表明,其优异性能源于自由基(SO4•−、•OH、O2•−)和非自由基(1O2)的协同作用.Co-BC在宽pH值(3~11)范围内保持70%~100%的去除率,循环使用5次后仍达90%,且钴浸出量仅0.61mg/L (低于国标1mg/L限值),较粉末催化剂(9.86mg/L)显著降低,展现出优异的催化稳定性.

• 双阴膜流动电极电容去离子净化含铬废水

  刘翰隆, 张春鹏, 张思瑶, 张洋, 任学志, 杜雅琳, 张爽, 马语璠, 王彧洋

  开发了一种完全对称的“双阴膜”流动电极电容去离子(SFCDI)装置处理含六价铬Cr (VI)废水,采用双阴离子交换膜和短路闭合模式,无需高浓度背景离子,即可实现高效Cr (VI)去除.结果表明,这一构型的显著特点是避免了传统FCDI中因使用阳离子交换膜而导致的Cr3+回渗与总Cr浓度反弹问题.在1.2V电压、初始pH 5.0条件下,SFCDI在150min内将Cr (VI)浓度从50mg/L降低至0.41mg/L,总Cr去除效率达97.55%,能耗仅为0.12kWh/m3.与传统FCDI相比,SFCDI显著提高了总Cr去除效率并有效阻止Cr3+回流.进一步研究分析了电压、活性炭含量、pH值及共存阴离子对处理性能的影响,并验证了SFCDI在连续运行及实际电镀废水处理中的适用性和稳定性.在180min内,对实际电镀废水的Cr (VI)去除率达97.68%,展现出绿色、高效、低能耗的应用潜力.

• 流式细胞仪快速计量饮用水中微塑料数量

  步海鑫, 邵森林, 李凯, 文刚, 黄廷林

  针对缺乏不需要视觉分类或预处理的快速监测技术问题,基于流式细胞仪开发可快速测定饮用水中微塑料数目的新方法.结果表明,选用尼罗红染料(NR),以甲醇作为的其溶剂、染料浓度选用10μg/mL、染色10min后,再采用流式细胞仪进行测定,可以实现水中微塑料的定量分析,单个样品的测试时间可以缩短到14min以内.应用该方法测定了商品瓶装水和超滤膜进出水的微塑料,结果表明商品瓶装水中微塑料浓度在(0.46~1.52)×105个/L.新使用的聚偏氟乙烯(PVDF)超滤膜仅在过滤初期(第1d)存在较高的微塑料释放风险,在长期运行中微塑料的释放可以忽略,另外其对进水中微塑料可以实现99.99%的高效去除.

• 钠盐、锌离子和环丙沙星对厌氧产甲烷的影响

  李澳新, 韩咏辰, 李治波, 闫晨浩, 王晓昌, 李玉友, 陈荣, 邢保山

  针对高负荷餐厨垃圾和剩余污泥共消化系统在实际应用过程中存在的钠盐、重金属和抗生素联合抑制问题,通过系列批次试验探究不同浓度钠盐(1~16g Na+/L)、锌离子(180~900mg Zn2+/L)和环丙沙星(5~60mg CIP/L)对高负荷餐厨垃圾和剩余污泥共消化系统新鲜污泥和室温贮存污泥的单一和联合抑制作用.单因子实验结果表明:3种抑制物对厌氧共消化产甲烷效能的抑制强度依次为CIP＞Zn2+＞Na+.联合抑制试验结果表明:高浓度Na+、Zn2+和CIP对高负荷厌氧共消化新鲜排泥的联合抑制率高达97.8%,对室温贮存的高负荷厌氧共消化污泥联合抑制率降至74.4%~92.2%.这可能是室温贮存后高负荷厌氧共消化污泥通过形成胞外聚合物提高了污泥对抑制物的耐受阈值;同时室温贮存改变了Na+、Zn2+和CIP3种抑制物的联合互作模式.高通量菌群测序结果表明:室温贮存后污泥中相对丰度变化较小的Methanosarcina菌属(96.0%)以及相对丰度增加的Firmicutes (31%~54.1%)显著增强了高负荷厌氧共消化系统对3种抑制因子的联合抑制阈值,为多种抑制物共存时实际高负荷厌氧共消化系统的稳定调控提供了更优的强化途径.

• 直流电与交流电场影响猪粪堆肥腐熟效果对比

  吴霞, 于锐, 周嘉, 杨文聪, 邵玟玥, 梁梦月, 袁宁, 罗那那

  为了对比研究直流电和交流电对猪粪堆肥腐熟效果的影响,以新鲜猪粪和玉米秸秆为原料,在好氧堆肥的基础上,分别施加3V直流电(DC)和3V交流电(AC),以不施加电场作为对照(CK),进行为期42d的堆肥实验.结果表明:CK、DC、AC处理堆体高温期(＞50℃)分别持续了9,9,8d,最高温度分别为68.3,69.3,76.5℃;堆肥结束时,CK、DC、AC处理堆体pH值分别为7.71、7.92、7.61,EC值分别为3.75,3.11和3.82mS/cm,C/N分别为11.40、10.51、11.96,各处理堆体理化性质均符合无害化的基本要求;堆肥结束时,CK、DC、AC处理含水率分别为55.35%、54.70%、45.45%,种子发芽指数(GI)分别为76%、99%、87%,胡敏酸与富里酸比值(HA/FA)分别为1.53、2.03、1.62.总之,直流电使堆体腐熟时间缩短了18%,促进猪粪堆肥腐熟效果比交流电更好;交流电使堆体最高温度升高约8℃,但交流电明显降低了堆体含水率.

• 城市化和不同水位高程对三峡库区消落带土壤氮磷的影响

  邹翠, 王尘辰, 赵洋, 刘语盈, 赵小军, 朱广宇

  以重庆大都市区不同城市化区域和水位高程的消落带土壤为研究对象,通过团聚体湿筛、选择性提取、回归分析、结构方程模型构建等技术方法,探讨城市化和水位高程下铁锰矿物和团聚体组成及稳定性对消落带氮磷的影响.结果表明,不同形态铁、锰含量在不同城市化和水位高程上均无显著性差异,消落带土壤主要以游离态氧化铁和无定形态氧化锰为主;团聚体组成及稳定性在不同城市化和水位高程上有显著差异,大团聚体(＞2mm)和团聚体稳定性随水位高程增加而增加,粉黏粒(＜0.053mm)反之,在165m的海拔上,区县大团聚体含量和团聚体稳定性显著高于主城;TN、TP在不同城市化区域具有显著差异,表现为主城高于区县,且主城的TN、AN、AP随团聚体稳定性增加而增加,区县TP随团聚体稳定性增加而降低,TN、TP、AN和AP的含量分别为(756.33±198.27) mg/kg,(399.97±108.25) mg/kg,(27.84±15.58) mg/kg和(15.03±11.15) mg/kg;结构方程表明,土壤pH值主要通过影响铁锰矿物形态和团聚体稳定性调控消落带氮磷释放.总体而言,主城的氮磷污染风险比区县大,但在水位高程上均无显著差异,土壤团聚体稳定和铁、锰氧化物能有效固定氮磷,减少水环境的污染风险.

• 极端降雨条件下坡耕地土壤微塑料迁移

  黄蕃攀, 侯磊, 马建刚, 王艳霞, 刘骐玮, 王伟, 梁启斌

  设置不同降雨强度(60,90,120和180mm/h)和坡度(0°,5°,10°和20°)条件,开展为期14d的室内模拟短历时降雨(单次降雨时长10min)实验,观测坡耕地的产流量、产沙量和微塑料流失量,研究降雨结束后微塑料在土壤水平和垂直方向的迁移特征,探讨降雨强度和坡度对坡耕地土壤微塑料迁移的影响.结果表明:60和90mm/h处理的短历时降雨下,未发生产流、产沙和微塑料流失,增大降雨强度可显著提高其他处理的产流量(213.11~261.70mm)、产沙量(1191.68~1391.40g/m2)和微塑料流失量(23113~39953n/m2).坡度为0°时,产流量、产沙量和微塑料流失量均为0,20°时的微塑料流失量(34570.92n/m2)显著高于10°(23113.37n/m2).微塑料流失量随降雨天数的增加呈先增加后减小趋势,微塑料流失量与产流量和产沙量均呈显著正相关关系(P＜0.05).微塑料在表层土壤水平方向的迁移总量为4.73~31.00n/g,迁移量随距离的增加而减小,微塑料水平迁移总量与降雨强度呈正相关关系(P＞0.05).土壤中微塑料垂直迁移总量在1.41~11.59n/g范围内,随土壤深度的增加微塑料迁移量减小,微塑料垂直迁移总量与降雨强度和坡度间呈正相关关系(P＞0.05).短历时极端降雨会导致坡耕地土壤微塑料流失,降雨强度和坡度是影响微塑料流失和改变土壤中微塑料分布的重要因素.

• 猪粪DOM的亲水和疏水组分对土壤中抗生素迁移的影响

  肖慧芸, 胡锦昇, 唐翔宇, 程建华

  本研究以雷竹林表层和亚表层土壤为对象,研究猪粪溶解性有机质(DOM)两种不同极性组分对强力霉素、恩诺沙星、氟苯尼考和磺胺二甲基嘧啶吸附与迁移的影响.结果表明,添加猪粪DOM亲水组分会大幅减弱土壤对强力霉素、恩诺沙星和氟苯尼考的吸附;添加猪粪DOM疏水组分则会大幅增强土壤对强力霉素和磺胺二甲基嘧啶的吸附.饱和填装土柱实验结果表明,强力霉素和恩诺沙星未发生穿透;对于氟苯尼考,猪粪DOM亲水和疏水组分的添加使其在表层土壤中的穿透率分别降低2.25%和20.43%,而两种DOM组分的添加均会大幅提高其在亚表层土壤中的穿透率(至接近100%穿透);对于磺胺二甲基嘧啶,在表层土壤中猪粪DOM亲水组分的添加会提高其穿透率,而猪粪DOM疏水组分的添加会降低其穿透率,在亚表层土壤中两种DOM组分的添加均会大幅降低其穿透率.不论是否添加猪粪DOM亲水或疏水组分,氟苯尼考的穿透率均远高于磺胺二甲基嘧啶,表明氟苯尼考的渗漏迁移风险最高.

• 中国近海和海岸带的降水化学特征、来源及生态效应

  徐兴建, 邢建伟, 宋金明, 袁华茂, 冯辰龙

  总结近几十年来的相关研究,从降水pH值和电导率、主要化学成分丰度和来源、营养成分湿沉降通量及其生态环境效应等方面,系统探析了我国近海和海岸带大气降水化学的研究状况,并展望了未来研究趋势.结果表明:受北方地区沙尘/建筑扬尘带来的碱性离子中和效应以及较小降水量的影响,中国近海和海岸带降水pH值和电导率大致呈现北高南低的现象;中国近海和海岸带降水主要化学成分以SO2-4、NO3-、Ca2+、C1-、NH4+占主导地位,酸雨类型主要为硫酸-硝酸混合型酸雨;中国近海四大海域降水常量离子湿沉降特征略有不同,除渤海外其他海域均以湿沉降为主,整体呈现出湿季＞干季的特征,其中黄海海域离子沉降通量最大;短时强降水的输入可影响海洋环境,输入营养盐的成分和比例不同会对海洋浮游生物群落结构产生一定影响.在海-陆-人类活动的复合影响之下,我国近海和海岸带大气降水呈现出有别于内陆的化学特征,并会对近海生态环境产生复杂而深远的影响.未来应立足陆海统筹这条主线,深入挖掘陆源大气污染物排放-降水化学成分-大气沉降-近海生态系统演变之间的内在影响和反馈机制,以更好地从大气沉降的视角深入探索人类活动与海洋生态系统演变之间的关系.

• 汇流对黄河郑州段沉积物微塑料污染分布的影响

  张发文, 邓正云, 杨铮, 罗永强, 赵长民, 李和通, 蒋莉萍, 桂新, 马丽

  为探究汇流对黄河中下游沉积物中微塑料分布和污染的影响,采集了黄河郑州段24个沉积物样本,通过体视显微镜和傅里叶红外光谱对微塑料进行定量和定性分析,探讨其污染分布特征;利用聚类分析考察干、支流微塑料污染分布之间的关系.结果表明:丰水期和枯水期沉积物中微塑料丰度均值分别为(1340.97 ± 314.84) n/kg和(2372.22 ± 604.17) n/kg;总体来看,微塑料丰度呈现支流＞干流、下游＞上游的趋势;其中纤维状微塑料占比最高,颜色以蓝色、黑色和透明为主;粒径＜2mm居多;主要聚合物类型是聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET),其主要来源是洗涤废水排放和生活垃圾丢弃;汇流后微塑料形状和种类组成丰富度增加,主导色(蓝、黑、透明)占比降低,小粒径(＜2mm)占比增加.这说明支流作为源,汇流后改变了干流沉积物微塑料的组成和分布,甚至影响其迁移.

• 钙镁影响下胞外聚合物对藻源有机物的吸附特征

  樊祎春, 刘星雨, 倪茂飞, 王章鸿, 张润宇, 罗小勇, 王志康

  聚焦于喀斯特地区的钙镁离子(Ca2+/Mg2+)背景下,小球藻(Chlorella sp.)和伪鱼腥藻(Pseudanabaena sp.)的藻源有机物(AOM)与细菌培养物提取的胞外聚合物(EPS)之间的吸附行为分析.通过吸附实验、动力学模型和等温吸附模型拟合、光谱学技术分析等表征手段,揭示了二价阳离子对生物吸附的影响机制.研究结果显示:二价离子(Ca2+=89.38mg/L、Mg2+=17.59mg/L)存在下,通过桥接带负电的官能团(符合准二级动力学作用下的化学吸附)提高EPS的生物吸附效率,其中小球藻AOM因含有更为丰富的官能团结构,吸附效率从31.57%提高到59.99%,显著高于伪鱼腥藻AOM (从59.59%提高到62.77%).3D-EEM解析显示吸附体系中芳香族蛋白(AP)和可溶性微生物产物(SMP)组分占主导,在吸附过程中Ca2+/Mg2+改变了荧光组分的稳定性;结合特定紫外波长SUVA254,吸附引起了芳香族化合物含量的增加.FTIR在3300~3600cm-1(O-H/N-H基团)和1600~1650cm-1(C=O基团)波段检测到的特征峰位移,揭示二价离子与相关官能团结合形成配位键引起架桥作用.本研究表明,二价阳离子通过电荷中和与桥接作用而增强了EPS对AOM的吸附强度.

• 沉水植物对短链全(多)氟烷基化合物的生物富集

  雷嘉敏, 李冬, 李静, 胡格, 孔子卓, 智悦, 李伟, 钱深华

  通过开展分区控制暴露实验,研究典型沉水植物长叶九冠(Aquarius uruguayensis)对污染水体中广泛检出的新兴短链全(多)氟烷基化合物(PFAS)的富集及转运特征,目标污染物包括6种短链PFAS (3种全氟烷基羧酸物质PFCAs和3种全氟醚基物质PFEAs).结果表明:长叶九冠对水中6种短链PFAS均有生物富集,其整株生物积累因子(BCFtotal)介于3.0~46.0L/kg,并主要在叶片中检出,叶片平均BCFshoot为2.5~62.2L/kg;除了根茎,长叶九冠的叶片也被证实可单独富集PFAS,并且叶片积累PFAS的能力强于根茎;长叶九冠优先富集亲水小分子PFAS,并且植物BCF与logKow和分子质量显著负相关(ρ1=-0.62,ρ2=-0.81,P＜0.05),其BCF随着logKow和分子质量的增大而降低;短链PFAS在植物体内发生转运,根茎向叶片转运的贡献度高,叶片向根茎的转运途径贡献度低.

• 沉积物中PAHs不可萃取组分及其对源解析的影响

  韩尔瑄, 李小水, 秦世斌, 刘威杰, 李欢, 叶子杨, 祁士华

  以洞庭湖表层沉积物为研究对象,通过硅烷化与酸化组合法分析了样品中多环芳烃(PAHs)的不可萃取组分浓度,探究其对PAHs污染及来源解析研究的影响.结果表明,PAHs不可萃取组分的引入显著改变了样品中PAHs的浓度和组成特征,使3环PAHs的占比由可萃取组分中的(19.78%±8.80%)升高到总浓度中的(32.97%±11.16%).PAHs不可萃取组分占比与有机碳和粒度未呈现显著强相关性,更多是受目标物总浓度和污染来源的影响.来源解析表明,考虑不可萃取组分后,主要污染来源由交通排放源(46.91%)转变为生物质和煤炭燃烧源(40.70%).不可萃取组分对PAHs来源解析具有重要作用.

• 基于可解释机器学习的地表水DOM光化学性质预测

  刘冰, 时凯歌, 陈燕敏, 卢鑫, 韩帅军, 古励

  以DOM光化学产物三重激发态DOM (3DOM*)、单线态氧(1O2)、羟基自由基(•OH)作为研究目标,分别使用3种回归算法构建机器学习(ML)模型,评估环境因素、紫外-可见光参数和荧光参数作为特征的重要性.结果表明,分类梯度提升算法ML模型在测试集中对预测目标的表现更好,R2分别为0.9344、0.8091和0.7775.温度、DOC和pH值分别是预测3DOM*、1O2和•OH的最重要特征.应用分类梯度提升算法链式ML模型时,对1O2和•OH预测性能有所优化,1O2在测试集的R2由0.8091增加至0.8233,RMSE由1.322降至0.418;•OH在测试集的R2由0.7775上升至0.8094,RMSE由2.982降至0.312.另外,ML模型对3DOM*、1O2和•OH的预测表现均优于偏最小二乘法回归模型,表明ML模型对非线性关系具有较强的处理能力.基于ML的特征重要性分析识别出DOM光化学反应中的关键特征,可为众多影响因素的集约化处理提供直接证据.

• 典型农业流域河流和地下水CO2浓度时空变异

  穆涛敏, 马凯月, 阮鹏, 谈欣睿, 邬建红, 张方方, 何圣嘉, 姜培坤

  于2023年10月~2024年9月在临安南苕溪上游流域定期开展常规水质及河流和地下水CO2浓度监测,定量研究该地区河流水体、地下水CO2浓度时空变异特征.结果表明:河流水体和地下水CO2浓度均呈现显著的时间变化.在月尺度上,两者的峰值均出现于7月,但其最小值并不同步,分别出现在12月和1月;就季节尺度而言,河流水体和地下水CO2浓度由高到低依次为:夏季＞春季＞秋季＞冬季.整体来看,地下水CO2浓度均值高达(152.04±35.15)µmol/L,是河流浓度均值(33.24±6.19)µmol/L)的4.57倍,表明地下水是该地区水体CO2排放一个重要的潜在“源”.农业活动密集区水体CO2浓度(河流68.47µmol/L,地下水306.09µmol/L)与林地区域(河流20.64µmol/L,地下水73.93µmol/L)相比普遍较高,且河流和地下水CO2浓度与农业相关水质指标(如TN、TP、DOC)均呈显著正相关(P＜0.01),而与DO、pH值和WT呈显著负相关(P＜0.01).基于多元线性回归方法,得到南苕溪上游流域不同土地利类型组合(面积占比)对该地区河流水体、地下水CO2浓度的最佳影响半径分别为750m (R2=0.88)和1250m (R2=0.58).相关性分析结果表明,尽管在最佳影响半径内河流水体CO2浓度与人居地相关性最强(r=0.90,P＜0.01),但地下水CO2浓度变化更易受耕地占比的影响(r=0.83,P＜0.05).由此推断集约化农业生产可能是导致农业流域地下水CO2的“富集”的一个重要原因,而CO2浓度较高的地下水将成为临安南苕溪上游流域水体CO2排放的一个重要来源.

• 基于ERT与图像法的DNAPL入渗和修复过程监测

  刘恒, 刘汉乐, 曹文翰

  以室内二维砂箱DNAPL修复实验为基础,通过图像法和电阻率成像法对DNAPL的变化进行监测,评估电阻率成像法监测的有效性和可行性.结果表明:在DNAPL入渗实验中,电阻率成像法和图像法均能反应出DNAPL入渗以垂向入渗为主,主要受重力影响.对两种方法所获得的饱和度进行空间矩分析,发现两种方法的水平质心趋势差距较大,垂向质心位置变化趋势基本一致.在DNAPL的修复实验中,随着SDS溶液的注入,DNAPL污染物中心的相对电阻率值从25 Ω · m降至-10 Ω · m,饱和度从0.42降至0.15.选取砂箱特定位置进行相关性分析,电阻率与饱和度的相关性分别为0.72、0.84和0.92,相关性系数均大于0.6,说明两种监测手段对修复过程的解释具有一致性.通过2种方法对DNAPL入渗和修复过程的监测效果比较,在入渗过程中,图像法的监测效果更好,图像法可以提供高精度的入渗图像,特别是对DNAPL的动态变化有着细致的捕捉能力;在修复过程中,电阻率成像法的效果更好,电阻率成像法可以电阻率成像能够穿透介质,实现对表面活性剂在不同层位和空间中的扩散情况监测,获取宏观分布趋势.

• 灌河淮河近海污染物扩散数值模拟研究

  王弋, 王俊, 冯慕华, 陈雯, 张思毅

  通过在2022年10月30日~11月1日、2023年6月12日~6月14日期间对灌河、淮河河道及其近海海域进行水质采样;采用有机污染指数、氮磷比和富营养化指数法对该区域的水体富营养化情况进行评价,并基于Delft3D模型,构建了江苏省北部灌河及淮河近海三维水动力水质模型,模拟了包括COD、NH3-N、叶绿素a (Chl-a)、总氮(TN)、总磷(TP)的输移转化过程,并设置了不同入海河道排污量(降低20%、50%、增加30%)以及不同时段排污(正常排污及河口闸门落潮时段排污)的6种不同排污情景.结果表明,灌河和淮河近海的水质浓度分布具有明显的时空分布特性,其中COD、NH3-N、Chl-a、TN平均浓度夏季高于冬季,在空间分布上,灌河河道COD平均浓度低于河口近海区域,NH3-N、Chl-a、TN、TP平均浓度沿淮河河道向河口持续降低,研究区整体水质浓度呈现出自入海河道向河口近海区域扇形扩散的趋势.未来多情景模拟结果表明,排污量降低50%且落潮时段开闸排污能最大程度降低研究区污染物浓度.

• 海河流域河流氮素变化趋势及关键因子识别

  汪昊, 高凯璐, 尹高飞, 孙学莹, 刘一航, 张旭琳, 王凤, 翟梦瑜, 王佳宝, 李昭慧, 文宏达, 李文超

  基于2021~2024年海河流域69个水质监测站的监测数据,通过耦合随机森林模型(RF)和长短时记忆神经网络(LSTM)构建了TN浓度预测的RF-LSTM数据驱动模型,并探究了TN浓度的时空变化规律及主要影响因素.结果表明:2021年TN浓度较高,2022年TN浓度较低,年均值变化在4.97~5.22mg/L;5个子流域TN浓度年内呈U型的季节变化特征,TN浓度最高值出现在1月和2月,最低值出现在8月;水温和溶解氧浓度是影响海河流域水体TN浓度的关键因子,水温与TN浓度呈极显著负相关,溶解氧浓度与TN浓度呈极显著正相关;RF-LSTM数据驱动模型的预测效果(R2:0.830~0.939)优于传统单一LSTM (R2:0.818~0.931)模型,且RF-LSTM数据驱动模型具有更强的泛化性能.

• 不同环境塑料际病原菌的赋存与传播研究进展

  丁贺宁, 惠彩, 龙於洋, 沈东升

  塑料际是致病菌和抗生素耐药基因等有害微生物和基因的移动储存库,但目前对塑料际病原菌赋存和传播风险的了解和认识不足,对其在不同环境介质中的分布和传播特性尚不明晰.本文系统介绍了塑料际的定义和组成,总结了水环境、土壤环境、人为环境和大气环境中微塑料及塑料际病原菌的赋存状况,发现弧菌属､假单胞菌属和不动杆菌属等是塑料际常见的病原菌;概述了塑料际病原菌的传播途径和可能的健康风险,指出了携带病原菌的微塑料可在水体､土壤和大气环境中传播,促进病原菌与抗生素耐药性的传播和蔓延,最后对未来的研究提出了展望.本文可为全面评估微塑料污染风险提供科学依据.

• 薄层二硫化钼对铜绿微囊藻的毒性效应及机制

  马乙洮, 盛科梦, 胥志祥, 李思沅, 卢浩, 李彩情, 熊金瑞, 潘学军

  本研究以铜绿微囊藻(Microcystis aeruginosa)为受试生物,探究薄层二硫化钼(MoS2)的水生毒性效应及相关作用机制.结果表明,不同浓度MoS2处理组(0.01~50mg/L)在短期内(0~7d)抑制藻胞生长,其中在培养6d后50mg/L MoS2对藻胞生长达到最高抑制作用(75%).在7d内MoS2对藻胞色素、有机物合成表现出较强抑制作用(色素低于0.5mg/L,多糖和蛋白质低于0.05mg/mL,脂质低于2×105FU),且浓度越高抑制作用越强.随暴露时间延长至14~21d,抑制作用相对减轻,但高浓度处理组(50,10mg/L)仍对藻胞生长存在较强毒害作用.MoS2光照产生ROS攻击藻胞使其发生急性/慢性氧化应激,0~7d内藻胞活性氧(ROS)、超氧化物歧化酶活性(SOD)以及胞外分泌物(EPS)升高,暴露14~21d后氧化应激水平逐渐恢复.然而,高浓度(50,10mg/L)暴露下,氧化应激反应超过藻胞的承载能力使其发生膜损伤.研究结果为MoS2纳米材料的水生生态毒性和评估提供基础数据和理论支撑.

• 环境污染水平的抗生素对大肠杆菌的毒性与耐药性风险

  沈洪艳, 尹康年, 王浩林, 孙昊宇, 杨雷, 边永欢

  为明确水环境中抗生素对细菌的毒性与耐药性风险,以诺氟沙星(NOR)与头孢噻肟钠(CTX)为受试化合物,选择半数效应浓度(EC50)、突变和接合转移促进率为10%的较低浓度作特征参数,采用直接均分射线法设计混合抗生素,探究抗生素对大肠杆菌(E.coli)的毒性及耐药性效应.结果表明,NOR与CTX在单一及二元混合条件下对E.coli的毒性、突变与接合转移效应均产生了“Hormesis”现象,生长促进率、突变促进率与接合促进率峰值分别达38.40%、101.26%、28.73%.相比于抗生素单独暴露,混合抗生素对E.coli生长与突变的最大促进率均减小,E.coli产生突变与接合转移的相对安全浓度降低.混合体系中NOR浓度配比越大,EC50越小,最大突变促进率、最大接合促进率越高,且相对安全浓度越低.随着混合体系浓度的增加,对E.coli毒性、突变与接合转移的联合作用模式分别由相加、协同、协同转变为协同、拮抗、拮抗,且NOR浓度配比越高,促进E.coli生长、突变、接合转移的协同、协同、拮抗强度最大值越小.水环境中抗生素的混合浓度配比是评估其细菌毒性与耐药性等生态风险的重要因素.

• 气相色谱/质谱和红外光谱测定鱼体内微塑料

  杨颖, 吴玉暄, 潘巍, 张子晔, 安立会, 高俊敏

  为弥补现有光谱技术在检测微塑料方面的不足,全面了解野生海水鱼体内的微塑料赋存水平,本研究建立了热裂解-热脱附-气相色谱/质谱法(Py-TD-GC/MS),该方法在微塑料提取和量化方面具有优良的回收率(＞90%),在此基础上,利用该方法定量渤海湾野生梭鱼和鲈鱼胃肠道中PP、PE、PS和PVC 4种微塑料(0.22~500μm)的质量浓度.结果发现,梭鱼胃肠道中小粒径微塑料(0.22~20μm)浓度((64.71±80.47)μg/g)明显低于鲈鱼((371.30±401.53)μg/g)(P＜0.05),而大粒径微塑料(20~500μm)浓度((150.33±116.58)μg/g)略高于鲈鱼((107±96.49)μg/g)(P＞0.05),且PE和PVC浓度均明显高于PS和PP;接着使用激光红外成像系统(LDIR)定量渤海湾野生梭鱼和鲈鱼胃肠道中微塑料(20~500μm)丰度水平,发现检测到的微塑料粒径以20~50µm为主､形态以碎片为主、材质以PE和PVC等11种聚合物为主,并且梭鱼胃肠道中PP、PE、PS和PVC 4种微塑料的平均丰度((38.21±19.95)个/g)略高于鲈鱼((34.75±26.33)个/g)(P＞0.05),4种材质微塑料质量浓度分布与颗粒丰度分布总体上一致.利用聚合物危害指数评估鲈鱼和梭鱼胃肠道中赋存微塑料的潜在生态危害,发现由于PVC微塑料的存在导致了较高的潜在危害指数.Py-TD-GC/MS能够检测生物体内更小粒径微塑料,Py-TD-GC/MS和红外光谱技术联用可全面揭示野生鱼类体内的微塑料污染特征.

• ICT产业隐含碳流动及污染避难所效应

  陈传龙, 李泽浩, 杨振

  立足需求侧视角,基于价值链分解方法追踪中国区域信息与通信技术(ICT)产业的隐含碳流动构成及路径,并进一步识别ICT产业在区域层面的污染避难所效应.结果表明,跨区域贸易相关活动引致的ICT产业隐含碳排放和增加值占据了主要地位,在国内价值链中ICT产业生产链越短,碳生产率越高.分需求类别来看,绝大部分国内省份主要通过本地区需求(无跨区域贸易活动)引致ICT产业碳排放,而国外地区主要由最终产品的跨国贸易活动引致;ICT产业自身的发展需求引致了最多的碳排放,其次是建筑业;固定资本形成是引致ICT产业碳排放的最大需求类型,其次是出口.随着跨区域活动次数增加,需求侧引起的ICT产业隐含碳排放呈现了递减的趋势.在不同价值链阶段,各省份所处的污染避难所角色具有异质性,面对不同需求地区其角色也存在显著区别.据此要立足需求侧绘制ICT产业价值链隐含碳地图,加强区域协同碳治理,推动ICT产业绿色低碳技术的创新突破和应用,完善ICT产业的碳排放核算和监测体系等措施来促进ICT产业绿色低碳发展.

• 关中平原城市群碳收支时空分异特征及碳平衡驱动因素

  杨屹, 苏越

  以关中平原城市群为研究样本,在分析2007~2022年碳排放量和碳汇量时空分异特征的基础上,探讨了城市群内各城市的碳平衡类型,采用碳生态承载系数、标准差椭圆和重心迁移模型描述了碳平衡能力时空动态变化的特点,并运用时空地理加权模型探讨了驱动因素的时空异质性.结果显示:碳排放量变化呈波动增加的特点,由2007年的12881.57万t增加至2022年的38570.76万t,年均增长率为7.59%.碳汇量变化幅度较小,由2007年的1885.78万t增加至2022年的2176.11万t,年均增长率为0.10%.耕地和林地分别贡献了碳汇量的82.56%和17.01%,是影响碳汇水平的主要土地类型.碳平衡能力空间差异明显,呈西北高、东部低的特征,标准差椭圆呈西北-东南的分布格局,重心整体向东迁移.碳平衡能力的驱动因素存在显著差异,能源强度、产业结构、地区生产总值、城镇化水平、人口密度等社会经济因素的影响最为显著,降水和气温等气候条件的影响次之,而环境规制、绿色创新等治理因素的影响并不显著.研究强调从生产减碳和生态固碳的视角制定差异化策略.

• 基于LMDI和LEAP模型的山西省碳排放影响因素及预测

  李姗姗, 费翔, 董洪光, 马雨晴, 姜佩

  基于IPCC方法测算了山西省2010~2022年的碳排放量,通过构建Kaya-LMDI模型识别出影响山西省碳排放的主要因素,以2022年为基准年建立了LEAP-Shanxi模型,对山西省2023~2060年的碳排放量进行预测.结果表明:经济发展水平效应是山西省碳排放增长的关键促进因素,而能源强度效应是关键抑制因素;至2060年,在工业节能增效情景、交通低碳转型情景、新能源需求加速情景和电力结构优化情景下节能降碳效果更为显著,分别使对应部门碳排放量降低42.16,3.21,1.38和31.73Mt;在基准情景和综合情景下,山西省均能在2030年达到碳达峰,碳排放量分别为764.33和742.34Mt.而综合情景与基准情景在2060年相比,减排107.42Mt的碳排放量.研究结果可为山西省提供有效的低碳发展理论依据以制定相关降碳减排措施.

• 建筑业降碳-减污-扩绿-增长协同效应空间关联网络特征及驱动机制

  汪振双, 王宇飞, 汪涛, 赵宁

  本文利用熵值法、耦合协调度模型、社会网络分析和指数随机图模型方法,对2010~2020年中国省域建筑业降碳-减污-扩绿-增长协同效应演变趋势、空间关联网络特征和驱动机制进行研究.结果表明,建筑业降碳-减污-扩绿-增长协同效应从0.51上升至0.60,从勉强失调逐步过渡到初级协调状态,具有显著的空间异质性;协同效应空间关联网络呈现"核心-边缘"分布特征,网络密度呈上升趋势,2020年达到0.2287.网络对核心区域的依赖性较弱,但网络状态尚未达到最佳,仍然存在较大的提升空间;河南、湖南、陕西和新疆等省份具有明显的"马太效应",而河北、安徽、江西和河南等省份表现出显著的"虹吸效应",黑龙江、吉林和辽宁等省在网络中担任边缘行动者的角色;大部分网络关联关系都集中在板块内部,东部发达区域主要为"净收益"板块,中西部区域为"双向溢出"板块.湖南、陕西和湖北等省占据网络结构洞位置,在建筑业降碳-减污-扩绿-增长协同效应建设中具有明显优势;建筑业产值占GDP比重因素强化建筑业降碳-减污-扩绿-增长协同效应空间关联关系,地理位置邻近性有助于促进协同效应网络的形成.因此,应结合区域的特点,制定针对性的建筑业降碳-减污-扩绿-增长政策,推动区域建筑业高质量可持续发展.

• 生物质能碳捕集技术负排放潜力评价研究进展及展望

  许楚婉, 何松, 罗津, 郑雅文, 陈颖, 曾雪兰, 田志鹏, 王珺瑶

  基于生物质转化技术类型,系统梳理了生物质物质能碳捕集(BECCS)技术方案.在此基础上,基于生命周期评价(LCA)框架,理清了BECCS生命周期评价关键过程,并对不同BECCS技术方案的负排放潜力和环境影响进行研究综述.结果表明,基于生物质直燃和气化发电以及生物质气化制氢技术的BECCS技术方案具有较强的负排放潜力,然而由于技术类型、技术参数以及假设条件等方面的差异,既有研究中同一类型技术方案的负排放潜力具有较大的分布区间.此外,虽然BECCS技术的水耗、能耗等环境影响已受到关注,但对于BECCS的综合环境影响仍未形成共性结论.目前,针对BECCS的负排放潜力及生命周期环境影响评价仍处于起步阶段,缺乏标准化的评价框架及全链条可靠数据的支撑,针对不同的BECCS技术方案尚未形成一致性的评价结论,亟需开展相关研究工作以支撑碳中和路径的宏观规划.

• 2000~2021年中国水稻生产的净碳汇及其与水稻产值的耦合

  周镕基, 徐沈玥

  通过构建水稻生产净碳汇核算模型,对2000~2021年全国30个省份水稻生产净碳汇进行测算;在厘清其时空演变规律的基础上,运用耦合协调度模型和Tapio脱钩模型,探究水稻生产净碳汇与水稻产值之间的耦合协调度及耦合状态变化特征.结果表明:中国水稻生产净碳汇总体呈波动上升趋势,净碳汇量从2000年的6634.50×104t增加到2021年的7990.81×104t.空间分布呈现显著异质性,表现为东部高、西部低的特征,且净碳汇重心由西南向东北迁移.水稻生产净碳汇量存在一定的空间关联性,但空间集聚效应趋于减弱.全局莫兰指数以2010年为界,呈现持续下降—波动平缓两阶段变化特征.全国30个省份水稻生产净碳汇和水稻产值的整体耦合协调度经历先下降,后上升的趋势.全国范围内大部分年份水稻生产净碳汇与水稻产值之间以有利耦合为主,且耦合效果逐渐向好;不同稻作区与不同省份之间耦合状态差距较大.

• 我国新质生产力与碳排放耦合协调水平时空演进及影响因素

  余东升, 余娟娟, 陈梦园

  基于2011~2021年中国30个省份面板数据,运用耦合协调度模型、局部空间自相关分析及系统GMM回归方法,系统考察我国新质生产力与碳排放耦合协调水平的时空演进特征及影响因素.研究发现,新质生产力指数年均值由0.1增至0.23,碳排放强度由2.548降至1.942,二者协同水平持续提升;耦合协调度呈现“东南高、西北低”的梯度分异,东部沿海省份依托数字经济和绿色技术创新跃升至优质协调型,北方能源基地因“高碳-低效”路径依赖长期处于低值集聚;经济发展、对外开放和创新水平显著促进协调度提升,环境规制因“合规成本挤压”产生抑制效应;区域异质性分析表明,东部通过全球价值链嵌入强化技术溢出,东北受制于重工业结构矛盾,西部因地理衰减与基建滞后抑制创新扩散.

• 采暖和非采暖期华北居民空气质量满意度研究

  李梓阳, 李天昕, 曹素珍, 乔岑, 温东森, 张亚群

  以华北地区居民为研究对象,利用空气质量满意度评估模型和指标体系,分别于采暖期和非采暖期开展空气污染分布特征和居民空气质量满意度研究,并探究华北地区居民空气质量满意度的影响因素.研究发现,华北地区采暖期居民空气质量满意度为72.15,非采暖期满意度为72.62,均达到“比较满意”.采暖期居民空气质量满意度与PM2.5呈显著负相关关系,非采暖期居民空气质量满意度与PM10呈显著负相关关系,证实模型具有良好的拟合效果.指标体系中公众期待、感知价值和公众信任3项指标受采暖因素影响较大:采暖期的公众期待显著低于非采暖的公众期待;采暖期的感知价值显著高于非采暖期的感知价值;采暖期的公众信任显著低于非采暖期的公众信任.颗粒物污染仍是影响华北地区居民空气质量满意度的重要因素,除此之外,居民空气质量满意度还受教育水平、年龄和信息公开度等多重因素的影响.在未来的空气质量政策治理上,政府应继续注重对PM2.5的排放治理、采暖期集中供暖的大气污染以及内蒙古沙尘治理等问题.

• 城市生态环境风险评估方法与模型研究进展

  李璐, 段存存, 龚逸伟, 张加文, 杨铠名, 高进, 曹智华, 程红光

  采用综合指数法、概率风险表征与多属性决策等多种城市生态环境风险评估方法,研究城市生态环境中多风险源、多受体及复杂暴露途径带来的治理挑战,系统分析风险源从自然到人为、从单一到多元的转变过程,以及风险受体从人体健康向社会经济等多领域的扩展与相应的评价指标.结果表明,综合类评价模型能够克服单一模型的局限性,整合生态环境、社会经济、人群健康等多个维度的信息,从全局视角有效应对复杂风险问题,是未来开展大尺度城市生态环境风险评估的重要方向,为城市可持续发展与风险管理决策提供了科学支持.

• 2005~2022年我国突发环境事件时空演变趋势及事件特征

  赵晓, 陈思莉, 李晨旭, 赵熠辉, 常莎, 陈明, 邴永鑫

  基于2005~2022年生态环境部直接调度的突发环境事件统计数据,使用空间重心转移曲线等工具,分析了我国突发环境事件的时空演变趋势,结果表明:我国突发环境事件总数整体呈下降趋势;突发环境事件重心向西南迁移,近17年移动距离约734km;中部地区的湖北、山西等省份逐渐取代浙江、广东、江苏等省份成为新的突发环境事件高发省份.通过对突发环境事件的诱因、污染介质、污染物等特征进行分析,发现:生产安全事故为突发环境事件第一大诱因,占总数的45.12%,其次为交通事故,近两年占比超过生产安全事故;流域突发水环境事件是最常见的突发环境事件,且重特大突发环境事件中,约77.55%为突发水环境事件;石油类和重金属是突发环境事件中两类常见的污染物,涉石油类和重金属污染的事件分别占事件总数的16.31%和5.88%,而在较大及以上突发环境事件中,涉重金属事件的比例高于石油类.