中国环境科学

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• 四川盆地中部城市春季PM2.5与O3复合污染特征与成因

  代新越, 蒋红斌, 王璞, 魏海川, 唐松, 刘淞, 周力, 杨超, 杨复沫

  为揭示四川盆地中部城市春季大气复合污染特征及成因,基于2024年春季遂宁市大气环境监测数据,分析了PM2.5与O3污染过程的气象特征及成因机制,并评估了SO2异常高值对二次颗粒物生成的作用.结果表明,PM2.5污染期间,二次无机组分和有机气溶胶共同占主导地位,两者合计占比约78%,本地二次转化是浓度升高的主要驱动因素.源解析结果显示,PM2.5主要来源于二次源、机动车排放和扬尘,三者合计贡献约70%.在O3污染过程中,高辐射条件下VOCs驱动的光化学反应增强,其中烯烃与芳香烃贡献最为突出,油气挥发和溶剂使用是主要排放来源,贡献约60%.春季遂宁城区在清晨出现SO2短时高浓度事件(最高可达40.7μg/m3),这一现象与东南和东北方向的工业源排放输送密切相关,并显著促进硫酸盐生成.研究表明,遂宁市春季复合污染的形成主要受二次转化与气象条件共同影响.控制二次污染前体物排放,减少交通与溶剂使用排放推进VOCs、NOx与SO2的协同减排是降低复合污染风险、改善空气质量的关键措施.

• 闽江口臭氧高值日VOCs光化学损耗与来源解析

  张映荷, 缪清清, 林晶, 应传友, 林春香

  为探究闽江口地区挥发性有机物(VOCs)污染特征及其对臭氧(O3)生成的影响,本研究基于2023年闽江口VOCs观测数据,结合光化学指示物种法和连续反应模型获得VOCs初始浓度,并综合运用臭氧生成潜势(OFP)、OH自由基消耗速率及正交矩阵因子受体模型(PMF),系统分析了VOCs光化学消耗特征、光化学活性及来源.结果表明,闽江口VOCs组分以含氧挥发性有机物(OVOCs)和烷烃为主,全年总挥发性有机物(TVOC)平均浓度为(15.8±7.0)×10-9,臭氧高值日TVOC平均浓度为(18.1±7.8)×10-9,显著高于非高值日的(15.3±6.7)×10-9.VOCs光化学消耗呈现显著季节差异:春夏季以烯烃、芳香烃主导的消耗量较高,秋冬季减弱.烯烃、OVOCs及芳香烃对L·OH和OFP的贡献最大,主要活性物种包括乙烯、丙烯、异戊二烯、甲苯等.PMF源解析显示,春夏季机动车排放源、石油化工源、油气挥发源的贡献均较高.经光化学校正,发现工业排放源、机动车排放源等源的实际贡献率被低估,且春夏季高值日机动车排放源的贡献均高于非高值日.基于上述机制分析,建议优先管控机动车排放源、溶剂涂料源及工业排放源,以实现闽江口O3的精准防控.

• 西安市PM2.5中棕碳的吸光特征及影响因素分析

  黄沙沙, 沈振兴, 徐红梅, 杨柳, 李彩兰

  以西安市冬、夏季高分辨率PM2.5为研究对象,结合超微量物质流体样品检测光谱仪(LWCC-UV-Vis)和傅里叶变换红外光谱(FT-IR)确定其中棕碳(BrC)的吸光特征和官能团组成,基于主成分分析(PCA)揭示不同季节影响BrC光学性质的来源和组分.结果显示:冬季的PM2.5、有机碳、无机离子浓度分别为(57.4±14.5), (8.9±4.6), (13.9±5.3) μg/m3,是夏季的1.9、1.4、1.6倍.冬季BrC的吸光能力高于夏季,其吸收系数(babs365)和质量吸收效率(MAE365)分别是夏季的15.6和12.9倍.夏季和冬季的Ångström指数(AAE)分别为1.74~6.63和1.50~5.84,覆盖了燃烧源、机动车和二次生成的特征区间.夏季BrC呈现更高的氧化程度和更丰富的含氧官能团,冬季BrC含有更多的芳香类化合物.PCA结果显示夏季白天NH3/NH4+介导的还原型含氮有机物(NOCs)主导BrC光吸收;夏季夜间生物质燃烧的一次排放及其与·NO3反应生成的氧化型NOCs共同调控BrC光学性质;冬季燃烧源为BrC首要来源,同时NH3/NH4+和NOx/NO3-介导的二次化学过程在白天和夜晚共同影响BrC光吸收.本研究结果为精准评估区域气溶胶辐射效应与制定有效的减排策略提供了科学依据.<

• 基于多源卫星的浙江开放生物质燃烧排放估算

  徐若妍, 赵文龙, 李将永, 夏峥, 王晓元, 章露, 张春林, 沈加思, 王伯光

  采用卫星遥感与排放因子相结合的方法,建立了浙江省2016~2024年生物质燃烧源VOCs排放清单,系统分析了排放时空特征,并评估了其臭氧生成潜势(OFP)和二次有机气溶胶(SOA)生成潜势.结果表明:浙江省生物质燃烧排放年均干物质燃烧量(DM)以森林和农田为主,占比分别为58.3%和41.2%,丽水、衢州和杭州为高值区.2016~2020年干物质年均下降4.7%,但2021年后整体趋势回升,2024年达峰值.污染物中CO排放量最高,年均7.80万t,其次VOCs、PM10、PM2.5、OC、NOx、NH3、BC、SO2分别为3.57, 0.82, 0.79, 0.42, 0.24, 0.11, 0.08, 0.07万t.值得注意的是,2023~2024年9种典型大气污染物的排放量均较研究期前期增长超30%.VOCs组分以甲烷和含氧有机物为主,其中甲醛、2,3-丁二酮等10种高活性物种贡献了74.0%的臭氧生成潜势,而苯系物虽仅占VOCs排放量的9.0%,却贡献93.2%的二次有机气溶胶生成潜势.不确定性分析表明排放清单呈右偏分布,生物质燃烧的火辐射功率不确定性(52%)和燃烧效率变异(33%)是主要不确定性来源.

• 长江中游内河航运排放对大气萘空间格局影响的走航观测研究

  徐子正, 郭照冰, 余海峰, 成琳, 丁天皓, 王盼, 刘晓, 李林军, 朱宽广, 李颖, 刘冲, 熊鑫, 夏瑞, 丁峰, 关中峰, 刘华龙, 朱亮, 谭稳, 刘巍, 常运华

  于2024年8月16日在长江中游湖北段(宜昌—武穴,全长约845km)开展船载走航观测,利用Vocus PTR-TOF-MS技术实现对大气萘、丙烯醛和二甲苯的高分辨率在线监测.结果显示,观测期间萘的平均浓度为(0.19 ± 0.19)μg/m3,最高值达3.19 μg/m3,超过美国环保署吸入参考浓度,表明局地排放对空气质量和健康风险具有显著影响.萘浓度在时间上呈现“低值为主、多点突升”的特征,在空间上表现为“上游偏高—中游偏低—下游波动强烈”的格局,沿程识别出宜昌三新工业园、城陵矶港、武汉港、黄冈沿江工业园和武穴港等5个高值点及荆州、洪湖两个高浓度片区,萘、丙烯醛和二甲苯的协同变化表明:部分区域三者同步显著升高,反映船舶不完全燃烧与港口/工业VOC排放叠加;部分区域仅萘与丙烯醛或二甲苯同步,或以萘单独升高为主,指示工业燃烧和沿岸工业过程等不同排放来源的作用.港区与巡航状态对比显示,城陵矶港和武穴港“港区附近段”萘浓度高于“巡航状态”,而武汉港略低于“巡航状态”,说明在国家政策的约束下,长期靠泊阶段燃油排放已部分减弱.进一步分析表明,萘与丙烯醛的相关性由上游的中等水平逐渐过渡到下游的高度一致,揭示了排放源结构由多源复合逐步向高强度燃烧源主导转变的机制.本研究揭示了长江中游航运活动与陆源排放的耦合作用对大气萘时空分布的驱动效应,为内河航运排放监管和区域空气质量改善提供了实证支撑.

• 厌氧出水分流强化反硝化除磷与短程硝化

  张杰, 吴润泽, 李帅, 李冬

  在同步短程硝化反硝化除磷(SPNEDPR)系统曝气时段内,好氧聚磷菌(APAO)先于氨氧化菌(AOB)利用溶解氧(DO),导致氮氧化物(NOx-)供给与磷去除存在速率差,不利于反硝化聚磷菌(DPAO)富集.为提升DPAO磷源竞争能力,提出厌氧含磷出水分流策略,通过调控磷量适当限制聚磷菌(PAO)的活性,提高有磷环境中NOx-供给量.试验设置3组反应器处理实际生活污水,分流比分别为20%,33%,50%,总计运行86d,考察系统处理效能与功能菌活性,探究DPAO富集效率与短程硝化稳定性.结果表明:高分流比利于富集DPAO,采用50%分流比的反应器具有最高的缺氧除磷速率1.044mg/(gMLVSS·h)与NO2-去除速率1.449mgN/(gMLVSS·h).然而,分流策略使PAO在与聚糖菌(GAO)间的碳源竞争中的劣势更显著,表现为除磷效率削弱与脱氮效率增强.分流比为20%时,85d氮磷去除率分别为71.54%,80.41%;而分流比为50%时,氮磷去除率分别为75.72%,75.45%.试验末期微生物群落分析表明,不同分流比条件下Candidatus_Competibacter等GAO均为主要菌属.分流比为20%时,Candidatus_Accumulibacter丰度最高(2.81%);而归属于DPAO的Dechloromonas属丰度在分流比为50%时达到最高(1.85%).此外,高分流比利于维持系统短程硝化稳定,尽管低C/N条件下各系统的NOB活性均上升,但以Nitrospira为代表的NOB丰度随分流比升高而降低.

• HRT调控残余氨联合DO对CANON稳定性的影响研究

  李冬, 王天朔, 张杰

  通过建立实验室规模的全程自养脱氮工艺(CANON)颗粒污泥反应器,系统分析了不同残余氨浓度和溶解氧(DO)浓度下的脱氮效果,微生物活性及污泥特性变化.实验结果表明,残余氨浓度对系统稳定性具有显著影响,适当提高残余氨浓度并控制DO浓度能够有效抑制亚硝酸盐氧化菌(NOB)活性,增强氨氧化菌(AOB)与厌氧氨氧化菌(Anammox)的活性.然而,过高浓度的DO会削弱残余氨对CANON系统的稳定作用,导致NOB活性恢复,影响工艺性能.此外,优化的残余氨和DO条件有助于胞外聚合物(EPS)的分泌,改善污泥颗粒的沉降性能,但过量DO可能导致颗粒结构松散.微生物群落分析显示,关键功能菌种的丰度发生了显著变化,包括AOB的Nitrosomonas属、Anammox菌的Candidatus_Brocadia属及NOB的Nitrospira属.尽管NOB的实际活性受到抑制,但其并未被完全消除.

• 考虑污染源不确定性的地下水监测网鲁棒优化

  杨宇, 季叶飞, 罗建男

  为应对污染源位置、释放强度及释放时长等不确定性导致的地下水污染监测难题,本文提出一种结合地下水数值模拟与鲁棒优化的监测井网优化方法.首先,建立地下水流与溶质运移模型,并利用椭球基函数神经网络(Ellipsoidal Basis Function Neural Network, EBFNN)构建替代模型,随后,以污染扩散最不利情景下最大化监测井浓度响应为目标,构建Max-min鲁棒优化模型,采用灰狼优化算法(Grey Wolf Optimizer, GWO)求解,得到最优监测方案.与随机监测方案和高污染区最大覆盖方案对比,结果表明,在污染扩散最不利的情景下,该方法在检出率与污染物浓度总量等指标上均表现更优.研究为提升污染扩散最不利情景下地下水污染监测网络监测能力提供了方法参考.

• 生物炭强化厌氧消化去除微量有机污染物-效能及机理研究

  张子欣, 王连旭, 田端云, 周佑飞, 陈荣

  通过批次实验探讨生物炭(BC)对厌氧消化(AD)效能及微量有机污染物(OMPs)去除效率的影响及其作用机制.研究结果表明,BC的投加对AD过程中甲烷的产生无明显影响.但OMPs的去除效率从(49.47 ± 5.00)%提高至(71.90 ± 2.50)%,主要通过吸附和生物转化这两个路径提升.BC通过与OMPs之间的π-π相互作用以及氢键作用吸附OMPs,使吸附效率从(21.31 ± 2.43)%提高至(36.01 ± 5.65)%.同时,非索非那定(FXF)、四环素(TC)、N-甲基苯胺(NML)、阿替洛尔(ATE)、对乙酰氨基酚(ACE)和甲氧苄啶(TMP)的生物转化效率也从(23.19 ± 5.33)%提高到(46.67 ± 9.33)%,其中含有氨基和羟基的化合物的生物转化效率提升尤为明显.微生物群落分析表明,BC的添加使与OMPs降解相关的关键功能菌种丰度增加,从而为OMPs的生物转化提供了更多的代谢途径.此外,电活性细菌丰度的增加,有助于OMPs的生物转化.本研究为提高AD过程OMPs的去除效率提出了一种有效策略.

• 电场协同Co(II)/CaSO3系统降解酸性偶氮染料

  冯力, 潘霆宇, 吕建兵, 樊庆鲁, 郭智聪, 岑柏洋, 杨峰, 张蒙

  采用介体电化学氧化法,构建了电场协同Co(II) 活化亚硫酸钙(E/Co(Ⅱ)/CaSO3)的新型氧化体系.结果表明,在优化条件下15min内对酸性橙7(AO7)的降解效率高达97%.通过实验计算出了该体系硫酸根自由基和羟基自由基是主要氧化活性物质,相对贡献率分别为46.80%和44.27%.降解路径分析结合密度泛函理论(DFT)与质谱验证,揭示了AO7的断裂机制及中间产物毒性降至几乎无毒性,证实体系能有效降低生态风险.以缓释性、易回收的亚硫酸钙替代传统亚硫酸钠,通过结合微量Co(II) 实现精准可控反应,具备高效、适应性强、二次污染极低等优势.