中国环境科学

作者：刘若雯, 樊星, 苗静文

单位：北京工业大学, 区域大气复合污染防治北京市重点实验室, 北京 100124

关键词：NOx,PNA,Pd–SSZ–13,热老化,水热老化

基金：国家自然科学基金资助项目(21707004);北京市自然科学基金资助项目(8152011)

采用离子交换法制备了Pd负载量为1.64wt.%的Pd–SSZ–13被动式NOx吸附剂,并在温度为700℃,气氛为10%O2、2%H2O(水热处理时)、N2平衡的温和条件下对Pd–SSZ–13分别进行了10h的热和水热老化处理,考察了热和水热老化处理对Pd–SSZ–13吸脱附NOx性能的影响.采用N2吸脱附、XRF、ICP–OES、XRD、SSNMR、XPS、TEM、NH3–TPD和in situ Drifts等手段对吸附剂理化特性和NO吸附过程进行了表征.结果表明,进气中含2%H2O时SSZ–13载体不具备吸附储存NOx的能力,而Pd–SSZ–13能够在吸附阶段以及程序升温至100~230℃时吸附储存NOx,NOx吸附容量为81.3μmol/g;NOx脱附温度(230~493℃)处于SCR催化剂高效工作的温度区间内,脱附较为完全.热和水热老化处理Pd–SSZ–13后,其含水条件下的NOx吸附容量进一步提高至113.4和126.2μmol/g,热老化处理后的样品具有更好的循环使用稳定性.热和水热老化处理虽然造成了一定程度的分子筛骨架脱Al,但没有改变SSZ–13的微孔特性,也未造成分子筛骨架结构坍塌或破坏,且促使分子筛表面Pd物种向孔道内部迁移,提高了Pd的分散度,增加了Pd2+离子(Z-[Pd2+(OH)]+和Z2-Pd2+)位点的数量,进而提高了Pd–SSZ–13吸附储存NOx的能力.与水热老化处理的样品相比,热老化处理的样品分子筛骨架脱Al较轻微,比表面积和微孔孔容更高,Pd分散更好,可能是其具有更好的循环使用稳定性的原因.含水条件下NO主要吸附储存在Pd2+离子位点上,形成Pd+–NO、Pd2+–NO和水合Pd2+–NO物种,温度升高后H2O对Pd2+离子位点的竞争吸附减弱.Pd–SSZ–13含有的大量Brønsted酸位点可能在热和水热老化处理促使Pd迁移和Pd2+离子的形成中发挥了重要作用.

来源：2025年第8期

《中国环境科学》期刊编辑部

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