中国环境科学

作者：司庆宇, 樊星, 张玮航, 苗静文, 刘若雯

单位：北京工业大学, 区域大气复合污染防治北京市重点实验室, 北京 100124

关键词：NOx还原,N2O分解,Fe-Beta,Cu-SSZ-13,复合催化剂

基金：国家自然科学基金资助项目(21707004);北京市自然科学基金资助项目(8152011)

采用离子交换法制备了Fe-Beta和Cu-SSZ-13催化剂并采用不同混合方式制备了复合催化剂,考察了催化剂同时催化NOx还原和N2O分解的性能.以实现NOx和N2O同时高效去除、拓宽活性温度窗口为目标,优选出了上Fe下Cu分层填充、Fe-Beta和Cu-SSZ-13质量比为4:1的Fe0.4Cu0.1催化剂,进一步考察了进气组成对NOx、N2O和NH3转化率的影响,并采用N2吸脱附、XRD、NH3-TPD、UV-Vis DRS和H2-TPR等手段对催化剂理化特性进行了表征.结果表明,Cu-SSZ-13和Fe-Beta分别具有更优的催化NOx还原和N2O分解性能.采用Fe0.4Cu0.1催化剂、[NH3]/[NOx]为1时考察的温度范围内NH3仅还原NOx,而N2O通过分解去除,450℃时NOx和N2O转化率分别为93.4%和100%.高温(>350℃)下NH3被O2氧化导致NOx转化率随温度升高而降低;高温(≥350℃)下N2O分解形成的氧物种可使NOx在进气中无O2条件下实现高效还原.进气中含2% H2O对高温(450℃)下Fe0.4Cu0.1表面NOx的还原和NH3的氧化无显著影响,但对N2O的转化存在一定的可逆抑制作用.Cu-SSZ-13表面存在大量孤立的Cu2+离子,可为NH3-SCR反应提供充足的活性中心.Fe-Beta表面同时存在能够催化NO氧化的孤立Fe3+离子和催化N2O分解的FexOy物种.采用上Fe下Cu分层填充的混合方式时Fe-Beta表面NO氧化过程会消耗N2O分解形成的氧物种,从而有利于低温(≤450℃)下N2O的转化.但由于N2O分解的温度范围内NOx转化率本身较高,NO氧化对于脱硝的促进作用不显著.

来源：2024年第9期

《中国环境科学》期刊编辑部

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