中国环境科学

作者：王佩芬, 安小伟, 马旭莉, 官国清, 郝晓刚

单位：1. 太原理工大学环境科学与工程学院, 山西 太原 030024;2. 弘前大学新能源转换实验室, 弘前 日本 036-8561;3. 太原理工大学化学工程与技术学院, 山西 太原 030024

关键词：甲苯氧化,铈锰氧化物,氧空位,催化机理

基金：国家自然科学基金资助项目(22208231);山西省基础研究计划项目(202203021212223);山西省回国留学人员科研资助项目(2022-079)

采用氧化-共沉淀方法制备新型Ce-MnOx双金属氧化物催化剂,探究Ce,Mn活性组分间协同作用对甲苯低温催化性能的影响.通过SEM、XRD、N2吸脱附曲线、XPS、EPR、H2-TPR和in situ DRIFTS对催化剂物理及化学性能进行表征.结果表明,当Ce:Mn物质的量比为1:3时,CeMn3Ox具有最低的甲苯催化温度及良好的稳定性和耐久性,且在215和233°C下分别实现甲苯的50%和90%催化,远低于MnOx催化温度.表征结果证实,Ce的引入有利于调节CeMn3Ox催化剂形成珊瑚形貌,降低催化剂结晶度形成晶相-非晶相界面,创造更多缺陷位点,提高氧空位浓度,调节氧种类促进Olatt↔ Osur↔Oads的转换,增强还原性能.同时,in situ DRIFTS图谱证实了在有氧条件下,甲苯氧化遵循两条反应路径,Ⅰ:吸附→苯甲醇→苯甲醛→苯甲酸→苯酚→苯环C=C断裂→CO2和H2O,Ⅱ:吸附→苯环C=C断裂→环状酸酐→CO2+H2O两条反应路径,其中苯环C=C双键的断裂为控速步骤.

来源：2024年第9期

《中国环境科学》期刊编辑部

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