中国环境科学

作者：桂静婧, 刘佳婷, 杨培增, 陈静, 季跃飞, 陆隽鹤

单位：南京农业大学资源与环境科学学院, 江苏 南京 210095

关键词：溴酚,氯酚,硫酸根自由基,亚硝酸盐,硝酰卤,硝基副产物

基金：国家自然科学基金资助项目(22076079,22076080);江苏省基础研究计划自然科学基金青年基金项目(BK20231005);江苏省双创博士项目(JSSCBS20210264)

系统研究了亚硝酸盐(NO2-)对硫酸根自由基(SO4•–)降解溴酚和氯酚的影响.结果表明,NO2-的加入明显促进了溴酚的降解,而氯酚的降解仅受到轻微促进;此外,两者都转化生成了有毒硝基产物.研究发现,卤代酚在SO4•–氧化过程中发生脱卤反应,脱下来的卤离子被SO4•–氧化为卤自由基和自由卤.其随后和中间产物甚至母体反应,生成卤代副产物,如卤仿和卤乙酸.若反应过程中存在NO2-,首先,原位生成的活性卤物质能够被NO2-迅速捕获,生成强氧化性的硝酰卤.硝酰卤进攻卤代酚,导致其加速降解并生成硝基副产物.其次,NO2-被SO4•–氧化生成二氧化氮自由基(NO2·),其随后与卤代酚转化生成的酚氧自由基中间体结合,同样产生大量硝基卤代产物.数据显示,硝基溴酚的种类更多且产量更高.当加入200μmol/L NO2-,溶液中硝基溴酚和硝基氯酚的总生成量最高分别可至9.2和5.7μmol/L.这是因为在SO4•–氧化过程中,溴酚较氯酚更容易发生脱卤反应,因此NO2-对溴酚转化行为的影响更显著.研究揭示了SO4•–氧化技术应用于地下环境中降解卤代污染物时的潜在风险,并对该过程中氮素和卤素的相互转化提供了新的见解.

来源：2024年第6期

《中国环境科学》期刊编辑部

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