中国环境科学

作者：陈莉, 樊星, 李佳, 张玮航, 李坚

单位：北京工业大学, 区域大气复合污染防治北京市重点实验室, 北京 100124

关键词：氨,选择性催化氧化,Cu-SSZ-13,N2选择性,反应机理

基金：国家自然科学基金资助项目(21707004);北京市自然科学基金资助项目(8152011)

分别采用离子交换和浸渍法制备了Cu-SSZ-13和CuO/SSZ-13催化剂,考察了催化剂选择性催化NH3氧化(NH3-SCO)的性能,以提高低温(£200℃)下NH3转化率和N2选择性为目标,优选出离子交换2次制备的Cu-SSZ-13(2)催化剂,考察了O2含量和空速对Cu-SSZ-13(2)催化NH3氧化性能的影响,并采用N2吸脱附、XRD、NH3-TPD和NH3-TPSR等手段对催化剂理化特性及表面反应过程进行了表征.结果表明,采用Cu-SSZ-13(2)催化剂200℃时NH3转化率为98.5%,N2选择性为92.2%;O2含量增加时低温下NH3转化率提高,但N2选择性降低;空速增大时低温下NH3转化率降低,而N2选择性受空速影响不大.N2O副产物的生成是Cu-SSZ-13和CuO/SSZ-13低温(£200℃)下催化NH3氧化时N2选择性较低的主要原因.与CuO/SSZ-13相比,Cu-SSZ-13(2)的比表面积、孔容和孔径更大,表面CuO较少而Lewis和Brønsted酸位点更多,这些可能是导致Cu-SSZ-13(2)具有较好的低温催化NH3氧化活性和N2选择性的原因.除N2O外,Cu-SSZ-13(2)表面NH3-TPSR过程中也检测到NO和NO2副产物,结合低温下NH3氧化时NO和NO2选择性随空速升高而增大的结果,推测Cu-SSZ-13(2)表面NH3-SCO遵循内部选择性催化还原(iSCR)机理.

来源：2023年第7期

《中国环境科学》期刊编辑部

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