中国环境科学

作者：周文波, 牛胜利, 刘思彤, 王栋, 韩奎华, 王永征

单位：1. 山东大学能源与动力工程学院, 高效节能及储能技术与装备山东省工程实验室, 山东 济南 250061;2. 佐治亚理工学院布鲁克贝尔可持续发展学院, 佐治亚 亚特兰大 30332

关键词：As2O3,吸附,γ-Fe2O3,O缺陷,Mo、Ti、Mg掺杂,密度泛函理论

基金：山东省重大科技创新工程项目（2019JZZY020305）

采用密度泛函理论研究了γ-Fe2O3表面As2O3的吸附以及掺杂改性提高抗As2O3中毒性能的作用机理.计算了As2O3在完整以及O缺陷γ-Fe2O3（001）表面的吸附性能，包括吸附位点、吸附结构、吸附能、PDOS等.同时建立了Mo、Ti、Mg掺杂的γ-Fe2O3模型，探讨了助剂掺杂对抗砷中毒能力的作用机制，并考虑了掺杂量的影响.结果表明：As2O3倾向于以O端化学吸附在γ-Fe2O3（001）表面Feoct位，吸附过程发生强烈的相互作用和电荷转移.当表面存在O缺陷时，As2O3的吸附能得到提高.Mo、Ti、Mg倾向于掺杂在Feoct位，增强了对As2O3的吸附能力，并且增大Mo的掺杂量可以强化As2O3的吸附.As2O3倾向于与活性较强的Mo、Ti、Mg发生反应，从而保护活性Fe位不受砷中毒，Ti和Mg的掺杂还抑制了相邻Fe位对As2O3的吸附.Mo、Ti、Mg的掺杂还促进了催化剂表面对NH3的吸附，增强了表面酸性强度，有利于SCR反应.Mo、Ti、Mg原子的掺杂有利于提高γ-Fe2O3催化剂的抗砷中毒性能.

来源：2022年第8期

《中国环境科学》期刊编辑部

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