中国环境科学

作者：余岳溪, 刘晓硕, 李昂, 廖永进, 兰万里

单位：1. 广东电网有限责任公司电力科学研究院, 广东 广州 510080; /\r\n2. 华北电力大学能源动力与机械工程学院, 河北 保定 071003

关键词：活性炭,氯改性,单质铅,吸附,密度泛函理论

基金：

南方电网科研基金资助项目（K-GD2014-173）

利用量子化学中密度泛函方法系统研究氯改性活性炭吸附单质铅（Pb0）的机理，明确了氯改性对活性炭吸附Pb0的影响，计算得到吸附过程中各个吸附构型的吸附能、重要键长、对应的Mayor键级和铅的Mulliken原子电荷.几何优化选用B3LYP方法结合def2-SVP基组，单点能任务选用PWPB95双杂化泛函结合def2-TZVP基组进行计算.结果表明：对于扶手椅型（armchair）活性炭，氯改性将使活性炭对Pb0的吸附能降低74.034kJ/mol；对于锯齿型（zigzag）活性炭，氯改性基本不会改变活性炭对Pb0的吸附能力，因此氯改性总体上会减弱活性炭对Pb0的吸附作用，但是吸附类型依然为强烈的化学吸附.分别应用电子密度分布和Mayor键级进一步验证纯活性炭和氯改性活性炭对Pb0吸附类型，结果与吸附能分析一致.Mayor键级分析表明氯原子通过改变周围碳原子活性影响Pb0的吸附，而不是与Pb0直接作用.Mulliken原子电荷分析表明铅的原子电荷正相关于活性炭对其的吸附能，铅的原子电荷越大，对应的吸附构型的吸附能越高.此外笔者发现Pb0的引入对氯改性活性炭继续吸附Pb0有抑制作用.

来源：2019年第5期

《中国环境科学》期刊编辑部

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